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金属纳米颗粒的光纤传感

pez金属纳米颗粒的光纤传感金属纳米颗粒的光学传感机理  刘民航 2016.12.2 局域表面等离子体共振传感(LSPR) 金属中的等离子体  在金属电子论中,金属中的自由电子用自由电子气模型来表示:即价电子是完全共有化的,构成金属中导电的自由电子,离子实与价电子的相互作用完全被忽略,而且自由电子被视为毫无相互作用的理想气体,为了保持金属的电中性,可以设想将离子实的正电荷散布于整个体积之中,和自由电子的负电荷正好中和,正是由于这种自由电子气模型和常规等离子体相似,所以叫做金属中的等离体。 等离子体振荡  等离子体在热平衡时是准电中性的,若等离子体内部受到某种扰动而使其一些区域电荷密度不为零,就会产生强的静电恢复力,使等离子体内的电荷分布发生振荡,这就是等离子体振荡。  这种振荡主要是电场和等离子体运动相互制约而形成的,所以当电磁波作用于等离子体时,就会使等离子体发生振荡。  每一种金属材料都会有它固有的等离子振荡频率,当照射光的频率与金属的振荡频率相等时,就会产生共振,这就叫金属中的等离子共振。 表面等离子体共振  如果激发只局限在金属表面区域,就叫做表面等离子体共振。 SPS&LSPS  金属的表面等离子体存在两种形式:一种是在连续的金属膜表面传播的,称为传导型的表面等离子体(SPS);一种是局限在纳米粒子表面的,称为局域表面等离子(LSPS)。 表面等离子体SPS和局域表面等离子LSPS都具有表面局域特性。但是各自色散关系的不同,决定了它们是两种完全不同的激发态。 SPS的色散一种传播模式,SPS只具有一维空间局域性。而LSPS局域在各种不同形貌的曲面上,它的色散关系一般和其所局域的介质形貌密切相关,它是一种非传播模式,LSPS具有两维的空间局域性。LSPS高的空间局域性导致在其局域空间内显著的能量增强应。  当金属纳米颗粒处于由入射光所产生的电磁场中时,电子云会偏离原子核,电子云与原子核之间的库仑相互作用将会牵引这这些偏移的电子云向原子核靠近,金属纳米粒子中的导带电子会随着电磁场的振荡而连续摇摆振动。  试验中观察局域表面等离子体,直接的方法是测量紫外可见光透过谱(图a),通过记录透过样品光测得纳米粒子的消光谱(包括吸收和散射)。 对于非透明的样品,必须测量反射谱(图b),光纤束即用来传导激发光到样品之上(中心部分),同时用来收集表面的反射光(边缘的光纤阵列)。透射图形在消光曲线上产生的LSPR波长是最大值,而反射图形的LSPR波长则是最小值。 光纤局域表面等离子体共振消光传感  由于局部表面等离子体共振(LSPR),金属纳米颗粒表现出强烈的共振消光。LSPR对周围介质的折射率十分敏感,环境折射率的改变会导致共振峰的移动,通过检测共振信号即可探知待检测物质,从而可以获得高灵敏和响应性能的传感器。虽然SPR光谱对于体材料折射率变化的灵敏度要高于LSPR光谱,在目前的商业仪器SPR光谱中占主导地位,但是对分子吸附层引起折射率在小范围内的变化的灵敏度却差不多,并且传感器具有更小的传感体积,电磁场衰减长度要比传感器短40~50倍。基于原理构成的生物传感器在DNA、蛋白、病毒等生物分子的标记、识别方面具有快的检测速度和灵敏度。  传统的基片上的LSPR传感器体积较大,仅能用于组织、细胞悬液等的测量,当检测样品的尺寸缩小到微米级时,如检侧活细胞或其它亚细胞组分时,实时、准确、无干扰地测量样品内自然成分变得极为困难。光纤具有体积微小、不受电磁场干扰、可绕性等优点。随着新技术、新工艺的发展,制造光纤探针和纳米材料的技术逐步成熟,运用光纤探针和纳米级的识别元件检测微环境中的生物、化学物质成为可能。利用金属纳米颗粒的LSPR特性,结合光纤的特点,能够实现实时、在线监测,能够监测微环境如细胞、亚细胞结构中各成分浓度的渐变以及其在空间的不均一性。金属纳米颗粒的光纤传感器可以发展成集成多功能、便携式、快速检测分析机器,可广泛用于食品、环境、人体疾病等领域的检测。 金属纳米颗粒的特性& 金属纳米颗粒的光纤LSPR传感  贵金属金、银是实验中最常用的用来研究局域表面等离子体的材料。金与银的介电常数值在低能的可见光区,实部为负值,而虚部值接近于零。这两个特点正是贵金属纳米粒子能呈现出奇妙的光学性质的主要原因,它们是表面等离子体共振的必要条件。我们采用DDA数值计算的方法模拟研究了金属纳米球形颗粒的局域表面等离子体共振特性。银球和金球的直径为20nm,周围介质环境是空气。  下图分别给出了在共振处,银纳米球和金纳米球的局域场分布,从场分布上看,纳米银球颗粒的共振处局域场增强也要比金纳米球共振处的要强。用纳米银球颗粒要比纳米金球能获得更好的效果,但是银材料没有金材料稳定,而且有些应用本身依赖于激发波长,所以要根据实际需求来选择材料。 光纤LSPR传感结构  通常,在光纤LSPR传感区,光纤的包层被剥去,附上了金属纳米颗粒,置于外界环境中来监测外界环境的变化。当外界折射率小于原包层折射率的时候,光纤中传输的光线仍然满足全反射条件,将通过倏逝场与颗粒相互作用,激发LSPR,实现折射率的传感。当外界折射率大于原包层折射率的时候,一部分光的全反射条件将不满足,将泄漏出来。光泄漏造成传输光的能量损耗没有波长选择性。一般在生物化学传感测量,大多是水溶液,其折射率小于光纤的包层折射率,因而一般多是通过倏逝场来激励金属颗粒的。 光纤传感器结构一般有两种,反射式和透射式。反射式光纤LSPR传感器结构(如下图),光纤探头区的包层被剥去,附上一层金属纳米颗粒,再在端面镀上反射膜,整个光纤探头部分作为与外界介质接触的敏感部分。入射光由波长从350~1000nm的宽带光源产生,通过Y型光纤一端祸合进入传感光纤,入射光在到达传感探头后,在纤芯界面处倏逝场渗透入金属纳米颗粒区,激励产生LSPR效应。再经过纤芯端面的全反射镜作用后形成反射光线,通过Y型光纤另一端进入光谱仪,经过计算机处理输出反射光强和光波长之间的关系曲线。  透射式光纤传感器原理(如下图),光纤中间一段部分被剥去包层,附上金属纳米颗粒膜,作为敏感探测区与外界相互作用。入射的宽带光源从光纤一端祸合进去,经过敏感探测部分时,由倏逝场激励LSPR,透射光被光谱仪检测。 光纤中的倏逝场  光线在光纤中以全反射的方式进行传播。用几何光学描述,这时低折射率包层中没有折射光。但光的电磁理论表明,当光波在界面发生全反射时,并不意味着光疏介质中没有电磁场存在,而只不过是不再有能量流过界面。光在纤芯中沿光纤传播时同样会延伸到光纤的包层区域,在光纤的包层中存在快速衰减的波,即倏逝波。 倏逝场的作用主要局域在离纤芯表面几十到几百纳米的范围。在全反射情况下,在包层与界面距离处的倏逝场强度为:  在不同归一化距离处的倏逝场强度分布。随着入射角度的增加,同一位置的倏逝场强度在减小。同一入射角,距离在增加时,倏逝场在衰减。  从图中可以看出银纳米颗粒的局域表面等离子体共振峰处于可见光的较短波长区域360nm,而金纳米球形颗粒的表面等离子共振峰位于较长波长处510nm。纳米银球的局域表面等离子体的峰值要比纳米金球的要强,其半高宽度也要窄些。
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